Love Tyrant é uma comédia romântica que segue a vida de um estudante do ensino médio chamado Seiji Aino. Um dia, ele acidentalmente invoca um anjo chamado Guri, que lhe dá a habilidade de fazer com que duas pessoas se apaixonem apenas apontando para elas. No entanto, as coisas se complicam quando Guri acidentalmente faz com que Seiji se apaixone por ela, juntamente com a colega de classe Akane Hiyama, que é uma Yandere e também está apaixonada por Seiji.
Com a ajuda de Guri, Seiji tenta lidar com a situação complicada em que se encontra, enquanto tenta descobrir como lidar com os sentimentos de Akane e Guri. A série explora temas de amor, amizade e as complexidades dos relacionamentos românticos, tudo isso com um toque de humor e situações absurdas.